После ряда успешных постановок на престижных сценах Вест-Энда Брук в 1962 году принимает приглашение Питера Холла перейти в штат реорганизованной Королевской шекспировской группы (бывший Шекспировский мемориальный театр), руководство которой провозгласило курс на радикальное обновление традиции шекспировских спектаклей.

В том же году Брук осуществил постановку «Короля Лира» с Полом Скофилдом. Декорации и костюмы к спектаклю, выполненные по эскизам самого Брука, в значительной степени отражали театральную эстетику Брехта. На протяжении всего спектакля сцена была освещена ровным белым светом. Режиссёр использовал в оформлении грязно-серые холсты и панели ржавого медного цвета. Гранитный трон был лишён каких-либо украшений. Григорий Козинцев писал: «В постановке, утверждавшей безнадёжность, торжествовала надежда», — и эти его слова приложимы к очень многим спектаклям Брука.

В 1963 году вместе с ассистентом Чарлзом Маровицем он занялся опытами в сфере «театра жестокости». Специально набранная труппа три месяца репетировала программу, состоявшую из пьесы Жана Жене «Ширмы» о войне в Алжире, сюрреалистического наброска Арго «Кровяной фонтан», пьесы Джона Ардена «Жизнь коротка, искусство вечно» и некоторых других вещей. В январе 1964 года эта программа без особого успеха прошла в одном из лондонских театров.

После этого Брук поставил на основе той же техники ещё один спектакль «Преследование и убийство Ж. П. Марата, разыгранное обитателями сумасшедшего дома в Шарантоне под руководством маркиза де Сада», или просто «Марат/Сад» Петера Вайса, причём включил в него несколько сцен из предшествующего спектакля, и добился огромного успеха. Мир был изображён как сумасшедший дом, где Маркиз де Сад превращает «пьесу в пьесе» о Французской революции в восстание сумасшедших против Наполеона.

В 1968 году, собрав по предложению Ж.-Л. Барро группу актёров из разных стран, Брук показал в помещении лондонского «Раундхауса» представление по мотивам шекспировской «Бури». До этого Брук ставил «Бурю» в Стрэтфорде во вполне традиционной манере. Нынешнее представление включало в себя серию упражнений и этюдов, связанных с темой «Бури». Актёры, размещавшиеся на нескольких помостах, под аккомпанемент ударных инструментов демонстрировали «с помощью лицевых мускулов» маски персонажей пьесы, затем показывали сцену кораблекрушения: одни изображали команду тонущего корабля, другие — сам корабль. В противоположном конце зала в это время разыгрывали мимический этюд на тему свержения Просперо.

В 1970 году Брук поставил праздничный, лёгкий «Сон в летнюю ночь». «После долгой серии мрачных, жестоких пьес, — говорил режиссёр, — у меня появилось очень сильное желание войти как можно глубже в это произведение — чистый праздник искусства театра».

Брук использовал приёмы зрелищ разных народов и времён — комедию дель арте и восточный цирк, мейерхольдовскую биомеханику и уличный театр 1960-х годов. В его спектакле актёры летали на цирковых трапециях.

К 1971 году Брук поставил пятьдесят семь драматических спектаклей (пять из них вывозились на гастроли за границу), семь опер, семь фильмов, пять телеспектаклей (сценарии трёх из них написаны Бруком).

В ноябре 1970 года Брук переехал в Париж, где возглавил Международный центр театральных исследований (МЦТИ), созданный под эгидой ЮНЕСКО и Международного института театра.

В результате отбора среди актёров разных стран Брук создал труппу из тридцати человек. В поисках средств обновления театра режиссёр обращается к формам народного зрелища, возрождает традиции старинного театра, как европейского, так и восточного. «Ведь актёры из разных стран способны, работая вместе, разрушать штампы, господствующие в их культурах, — писал Питер Брук. — Тогда-то нам и удастся с их помощью увидеть подлинные национальные культуры, погребённые дотоле под грудой условностей, и каждый из них по-своему приоткрывает перед нами какую-то неведомую прежде часть человеческого атласа… Театр — как раз то место, где из разрозненных частей мозаики возникает единый образ».

С июня по сентябрь 1971 года МЦТИ находился в Иране. Здесь на развалинах древнеперсидского города Персеполя Брук поставил грандиозный спектакль «Оргаст» (в первой своей части он состоял из сцен, восходящих к мифу о Прометее, во второй был основан на «Персах» Эсхила).

Большая часть текста была написана на оргасте, новом языке, который разработал для труппы поэт Тед Хьюз. Как писал обозреватель из «Обсервер», большинство зрителей, совершивших путешествие в пустыню, «было в недоумении», но «то, что мы увидели и, более того, услышали, оказалось захватывающим, прекрасным и волнующим».

В начале 1973 года труппа МЦТИ совершила путешествие по Африке, играя импровизированные сценки то в университетских городах, то в заброшенных деревушках — в залах, на сельских лужайках, на базарных площадях.

В июле—октябре 1973 года труппа Брука играла в США пьесу «Совет птиц» Фарида Уддин Аттара, написанную по мотивам персидской поэмы XIII века. И опять актёры предпочитали театральным залам дворы бедняцких кварталов и рабочие клубы. И опять пьеса менялась от раза к разу в зависимости от публики. Дать людям энергию, принести им радость — так сформулировал Питер Брук цель поездки.

Если уж случаются настоящие театральные удачи, то «Вишнёвый сад» (1981) в постановке Питера Брука на сцене парижского «Буфф дю Нор» бесспорно к ним принадлежит. Спектакль исполнен тончайшего психологизма и истинно чеховской душевной правдивости. Ж.-К Каррьер и Л. Лаврова сделали новый перевод пьесы. Сам режиссёр изучал статьи, письма Мейерхольда, посвящённые «Вишнёвому саду».

Декорации в бруковском «Вишнёвом саде» — бледные стены. В финале забивают двери усадьбы, гаснет свет, и только одинокий луч освещает кресло, к которому подходит Фирс. Его слова: «Жизнь прошла, а словно и не жил» завершают постановку «Буфф дю Нор».

В 1985 году состоялась премьера инсценировки древнеиндийского эпоса «Махабхарата», грандиозное мифопоэтическое представление о судьбах человечества. За месяц до первого спектакля Брук прекратил репетиции, и труппа уехала в Индию, где в интенсивном режиме работала десять дней. Работа с оригиналом на санскрите началась ещё в 1982 году, премьера частей спектакля состоялась в каменоломне близ Авиньона во время фестиваля, а полностью спектакль впервые показали в Париже.

Российский режиссёр Андрей Михалков-Кончаловский пишет: «На сцене была реальность, но в то же время это была театральная реальность. Его восьмичасовой спектакль (он шёл два вечера) — „Махабхарата“ — был чем-то фантастическим по простоте. Брук — один из немногих, кого постмодернизм не коснулся. Основы и первоисточники его театра там, где играют на ситаре, балалайке, гитаре — на инструментах, под которые поёт самый простой человек. Он всегда искал в этом кругу. Его театр — это действительно театр наций. Там соединено всё. Уже то хотя бы, что китаец может играть у него Отелло, восхищает меня как сказка. И так во всём».

В 1987 году началось мировое турне англоязычной версии «Махабхараты». Весной 1988 года Питера Брука встречала театральная Москва. Союз театральных деятелей СССР, учредивший премию за наиболее значительный вклад в современное театральное искусство, вручил её выдающемуся английскому режиссёру. Через год зрители Москвы, Тбилиси и Ленинграда увидели «Вишнёвый сад», возобновлённый в 1988 году в Бруклинской музыкальной академии.

Питер Брук читал лекции, проводил эксперименты, творческие мастерские. Постоянные размышления режиссёра о законах и природе театра, неустанный поиск «живого театра» отразились в его книгах, изданных в разные годы: «Пустое пространство» (1968), «Блуждающая точка» (1987), «Секретов нет. Мысли об актёрском искусстве и театре» (1993). В 1998 году выходит книга воспоминаний «Нити времени».

По словам Брука, ему ближе всего два драматурга — Шекспир и Чехов. «Им свойственна одна черта: они никогда не судят своих героев, не делят на хороших и плохих, а показывают их какими они есть, позволяя зрителям самим оценить их, а это и есть самая возвышенная форма любви к людям. Эту универсальную форму любви к человечеству никто не сумел передать с такой силой, как Шекспир и Чехов».